Svećeničku je službu obavljao raznim mjestima u Bosni, a kraće je vrijeme boravio i u Bugarskoj i Rumunjskoj. Nekoliko je godine djelovao kao nastavnik mladim franjevcima u Kreševu. Nakon austrougarske okupacije BiH odlazi u Kreševo. Umro je 1905. u Kreševu, gdje je i pokopan.
Fra Grga Martić uz svoje je svećeničko zvanje bio ugledan društveni radnik koji je djelovao u vrijeme smjene dviju tuđinskih vlasti u BiH: za vrijeme Osmanskoga Carstva i Austro-Ugarske Monarhije. U svoje je vrijeme bio poznat kao uvjerljivo najbolji poznavatelj političkih prilika u Bosni, što je znao iskoristiti za zaštitu Katoličke Crkve i franjevačkoga reda, ali i pojedinaca, bez obzira na to kojoj su vjeri pripadali.
Iako je svoj život posvetio Crkvi i svećenstvu, usput se bavio prosvjetnim radom predajući u franjevačkoj školi u Kreševu. Općenito se bavio pitanjima školstva, a u nedostatku školskih priručnika, bavio se i pisanjem udžbenika. Nastavničkim se radom bavio gotovo pet desetljeća, a 1871. godine izdan je njegov Početni zemljopis za katoličke učione u Bosni. Njegov Dikcionar (rječnik) tursko-srpsko-hrvatski (1858.) nije ugledao svjetlo dana, jer u to vrijeme u Bosni nije bilo tiskara, a materijal poslan u Beograd na tiskanje je nestao.
Fra Grga se bavio prikupljanjem narodnih umotvorina te književnim radom. Ispjevao je više od sto tisuća stihova, što ga čini najplodnijim književnikom u BiH u 19. stoljeću.
Fra Grga Martić po svojoj je vokaciji, izobrazbi, čovjekoljublju i domoljublju svakako bio ispred svoga vremena. Uz svoj materinski hrvatski jezik, govorio je latinski, talijanski, francuski, turski, mađarski i njemački. Svojim pregalaštvom uvelike je obilježio vrlo složen društveni, književni i vjerski život u BiH 19. stoljeća.
Objelodanio je više samostalnih djela u prozi i stihu te napisao brojne priloge najrazličitijega sadržaja, preveo nekoliko djela s francuskoga i talijanskoga jezika, skupio i tiskao brojne narodne pjesme i preradio nekoliko djela drugih autora. Pisao je za bosanskohercegovačke potrebe, ali su mu djela primana kao primjer živoga štokavskoga jezika s narodnih izvora.
- Slavodobitnica svijetlomu gospodaru Omer-paši (epska pjesma, 1852.)
- Narodne pjesme bosanske i hercegovačke (s Ivanom Franom Jukićem), I (1858.)
- Osvetnici, I-III (ep, 1861./65.), IV (1878.), V (1881.), VI (1881.), VII (1883.)
- Početni zemljopis za katoličke učionice u Bosni (1871.)
- Putovanje u Dubrovnik iz Kreševa god. 1882. (epska pjesma, 1884.)
- Narodne pjesme o boju na Kosovu godine 1389. (1886.)
- Obrana Biograda godine 1456. (ep, 1887.)
- Pjesnička djela fra Grge Martića, 1-7 (1888.)
- Pjesnička djela fra Grge Martića, I (1893.)
- Zapamćenja/1829. ‒ 1878., po kazivanju autorovu zabilježio Janko Koharić (1906.)
- Izabrani spisi (1956.)